近三十年来，扫描探针显微镜（SPM）已经成为纳米和原子级结构和功能的主要表征工具。在以接触模式对形貌成像进行初步验证之后，出现了间歇性和非接触式形貌成像模式，以及用于电、磁、机械和机电成像的SPM模式，后来还有光谱学SPM模式。这些台式工具以及新近备受关注的3D压电响应力显微工具所实现的成像方式成为纳米科学与技术以及诸多基础和应用领域科研爆炸性增长的关键因素之一。但稀疏采样的3D压电响应力的显微数据，如何重建和导出空间结构尚待深入探索。
来自美国橡树岭国家实验室纳米材料科学中心的Sergei V. Kalinin（本刊编辑委成员）领导的团队，以信息量较弱的先验（Priors）分析了带激发获取的压电响应力显微镜数据，探索了高斯过程（GP）回归在次分析中的适用性。他们研究了3D（x、y、频率）参数空间中的信号，发现即使信息量较弱的先验，GP方法也可以在空间和频域中明确地确定成像过程的特征长度尺寸。他们进一步揭示，BE数据集倾向于被过度采样，原始数据集的〜30％足以进行高质量地重建微观形貌。该研究还指出，GP在开发自动化实验方面具有强大潜力，会选取先前测量结果的测量点。贝叶斯不确定性以及目标驱动的标准，可用来平衡探测和开发工作。此外，作者们认为，在形貌重建中添加基于物理学的先验，可以大大改善分析过程，其中核函数包含了部分已知的材料物理学信息（如，原子分辨率的周期性特征、尖锐边界、已知几何域的Green函数等）或成像过程（分辨率函数）。
该文近期发表于npj Computational Materials 6: 21 (2020)，英文标题与摘要如下，点击https://www.nature.com/articles/s41524-020-0289-6可以自由获取论文PDF。
Imaging mechanism for hyperspectral scanning probe microscopy via Gaussian process modelling
Maxim Ziatdinov, Dohyung Kim, Sabine Neumayer, Rama K. Vasudevan, Liam Collins, Stephen Jesse, Mahshid Ahmadi &Sergei V. Kalinin
We investigate the ability to reconstruct and derive spatial structure from sparsely sampled 3D piezoresponse force microcopy data, captured using the band-excitation (BE) technique, via Gaussian Process (GP) methods. Even for weakly informative priors, GP methods allow unambiguous determination of the characteristic length scales of the imaging process both in spatial and frequency domains.We further show that BE data set tends to be oversampled in the spatial domains, with ~30% of original data set sufficient for high-quality reconstruction, potentially enabling faster BE imaging.At the same time, reliable reconstruction along the frequency domain requires the resonance peak to be within the measured band.This behavior suggests the optimal strategy for the BE imaging on unknown samples.Finally, we discuss how GP can be used for automated experimentation in SPM, by combining GP regression with non-rectangular scans.
